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1 中国科学院烟台海岸带研究所联合发现蓝藻光合天线通过量子位相同步实现长寿命的电子-振动耦合相干态 2024-04-28

长期以来,光合捕光系统的传能机制都是由Förster共振传能描述的,这种适用于给-受体色素分子间距离较远、相互作用较弱的经典传能模式不可避免的存在能量耗散。然而在实际捕光系统中,色素间的相互作用往往比较强,耦合比较大。这时色素之间会共享分子轨道,激发其中任何一个色素,它的激发态都会发生离域,形成这些色素分子激发态的叠加,即相干叠加态,也被称为激子态。这种相干叠加态的传能,称为相干传能。实验表明,相干态传能效率显著高于经典传能机制。实验中,受激系统大多是非孤立的,和环境热库作用导致位相关系的破坏,即发生退相干过程,而对于处于自然条件下的光合系统,所处的室温条件及介质分子(如蛋白质和水分子)又会加剧该退相干过程。对于电子激发态,退相干过程的时间尺度通常在几个到数十飞秒之间,远远小于光合作用色素间发生有效传能的数百飞秒时间范围。因此,如果光合系统存在有效的量子相干态传能机制,那么量子相干态的寿命必须和传能时间相匹配才能发挥作用。 2024年4月12日,Nature Communications杂志在线报道了题为“激子-振动耦合能量耗散促成量子位相同步实现光合天线长寿命量子相干态”(Quantum Phase Synchronization via Exciton-Vibrational Energy Dissipation Sustains Long-lived Coherence in Photosynthetic Antennas)的研究工作。该工作由中国科学院烟台海岸带研究所秦松课题组与中国科学院物理研究所翁羽翔课题组合作,应用二维电子光谱仪,研究了重组别藻蓝蛋白(Recombinant Allophycocyanin,rAPC)的长寿命量子相干态及其量子位相同步机制。 别藻蓝蛋白(APC)是红藻和蓝藻中藻胆体复合物的核心捕光天线蛋白。APC能将从藻胆体杆部捕获的光能有效地传递至光系统的反应中心,其总体的量子效率超过90%。图1展示了具有三重对称性APC三聚体的晶体结构。单体中色素α84和β84,距离约50埃。形成三聚体后,不同单体上的PCB色素距离约20埃,形成三对相同的α84-β84二聚体。该二聚体的电子耦合强度为155 cm-1,形成的激子态能量劈裂约800 cm-1,是研究二聚体激子态的理想光合天线样品。 二维电子光谱是一种同时具有高的时间分辨率和光谱分辨率的非线性光谱学方法,其基本原理是三光子回波测量。相干态激子导致不同激发路径之间的干涉即形成实验上可观测到的量子拍频现象,被认为是相干传能过程的确凿证据。 量子位相同步在经典物理学中的对应体是惠更斯双摆实验。受该实验的启发,国际上不同研究组建立了描述光合系统量子相干态的二聚体激子系统。理论研究表明,二聚体激子系统具有克服环境噪声涨落实现量子位相同步的内在机制。将二聚体中激子态-振动耦合系统的哈密顿量在离域化的激子态基矢下用Jaynes-Cummings形式重新表示,获得激子态-振动耦合表示: 其中ω为振动频率,θ为混合角,描述二聚体中激子离域化程度,σx为电子跃迁算符。可见,只有反对称的激发态和基态集体振动模能够与两个离域的激子态发生耦合。因此,当振动频率与两个激子态能级劈裂发生能量共振时,反对称集体振动模式的能量会被电子态的快速退相干过程(30飞秒)耗散掉,只有对称集体振动模式能够被保留下来,由此导致了两个集体振动模式的位相同步。 另一方面,在脉冲光激发下,分子的振动模式受布朗力作用进行欠阻尼振荡,并进一步导致激子能级的动态斯托克斯位移(△E_(t))。通过引入集体振动坐标的初始相位φ,可以进一步得到低能激子态能级含时动态斯托克斯位移的解析表达式:  其中A0和γ为振动模的振幅和弛豫速率。上标i表示不同电子态。该公式表明激子能级的动态斯托克斯位移受集体振动模式的初始相位的调控。一旦集体振动模式变得关联,即φs-φa=0,上述公式表明该振动模对激子态下能级的动态斯托克斯位移贡献就会完全消失,也就是说该振动模不参与激子态下能级的能量耗散过程,从而也为激子-振动量子相干态提供了一种保护机制。 基于上述二聚体激子-振动耦合理论,如果振动能量和激子能级劈裂能发生共振或者准共振时,二聚体的对称和反对称集体振动模就会实现位相同步,并可以获得以下实验可检验的推论: (1)与单体色素分子相比,由于反对称集体振动模的耗散,与二聚体激子态能级劈裂发生共振的相干振动模强度只有单体中的一半。 (2)与二聚体激子态能级劈裂发生共振的振动模不参与低能激子态动态斯托克斯位移,即不参与能量耗散。 (3)与单体相比,二聚体电子-振动耦合量子相干态的寿命会延长。 上述三个理论预测分别为重组别藻蓝蛋白r-APC三聚体(含三对色素二聚体)和APC亚基(只含一个色素)的二维电子光谱所证实。 该工作从理论上阐明了量子位相同步的量子力学机制,预测了量子位相同步导致的实验现象,并通过二维电子态相干光谱实验定量地加以证实,从而揭示量子位相同步是二聚体激子通过电子-振动耦合,抵御环境噪声、保护长寿命电子-振动相干态的一种普适策略,是大自然应用量子力学优化传能路径的杰作。该原理不仅仅适用于光合体系,也必将为人工设计的量子相干系统所借鉴。 中国科学院物理所博士后朱锐丹,中国科学院烟台海岸带所副研究员李文军,物理所博士后甄张赫为共同第一作者,烟台海岸带所秦松,物理所翁羽翔为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金委(T2350011,22027802,U2230203和41906109),中国科学院(XDB33000000)和山东省自然科学基金委(ZR2021LLZ003)的支持。 原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-47560-6.pdf 查看详细>>

来源:中科院烟台海岸带研究所 点击量:1

2 科研人员揭示台风热动力机制 2024-04-21

日前,自然资源部海洋环境科学与数值模拟重点实验室在海表温度空间异质性调制台风发展过程和机制研究上取得新进展。研究结果发表在国际权威期刊《地球物理研究杂志·大气》。 我国是世界上深受台风影响的国家之一。海洋对台风的响应和调制机制是当前海洋与大气科学研究的前沿问题,由于受太阳辐射和中尺度过程等因素影响,海表温度(SST)的空间异质性特征显著,并通过局地海气相互作用,对台风的强度产生影响。 该研究基于观测数据确定了2种台风下垫面SST的空间异质性模态及其对台风发展的影响:建立了促进台风发展的暖核模态和抑制台风发展的极向冷却模态。 该研究揭示了SST空间异质性在调制台风强度变化过程中的重要作用,在上层海洋热结构空间异质性与台风相互作用方面取得了新进展。研究结果对于完善上层海洋调制台风强度变化的科学认知具有重要意义,为进一步改进台风强度预报统计动力模型、突破台风强度预报瓶颈提供了全新视角。 查看详细>>

来源:中国自然资源报 点击量:8

3 中国科学院海洋研究所系统解释全球海洋中尺度涡海表热力信号变化特征及机理 2024-04-21

近日,中国科学院海洋研究所李晓峰研究团队基于多源遥感和实测数据,系统揭示了全球海洋中尺度涡在运动过程中的海表热力信号变化特征,并阐明其产生机理。成果以封面文章形式发表于国际学术期刊《深海研究I》(Deep Sea Research Part I)。 中尺度涡广泛分布于全球海洋,是能量级串中连接大尺度和小尺度的重要中介,同时也是海洋物质能量输送和混合的关键纽带。传统观念中,反气旋涡被认为是暖涡(SWAEs),而气旋涡被认为是冷涡(SCCEs)。然而,随着海洋遥感观测技术的发展,表面冷的反气旋涡(SCAEs)和暖的气旋涡(SWCEs)在多个海域被发现。已有研究主要关注特定海域“异常”涡旋的欧拉特征,但尚未有研究从全球尺度揭示“异常”涡旋(即SCAEs和SWCEs)与“正常”涡旋(即SWAEs和SCCEs)之间的转换规律和生成机制。 李晓峰研究团队基于多源遥感数据,利用深度学习算法提取全球海洋中的“异常”中尺度涡,并结合Argo实测数据,研究全球海洋长寿涡(>1年)在运动过程中“正常”涡和“异常”涡的转变规律和机制。结果显示,SCAEs约占长寿反气旋涡生命周期的37.8%,主要集中在南大西洋;而SWCEs则占长寿气旋涡生命周期的46.4%,主要分布在南印度洋的澳大利亚东部和南部海岸。此外,在南大西洋,长寿反气旋涡演变过程中有20%的SCAEs持续时间超过3个月,而在南印度洋,约36%的SWCEs持续时间也超过3个月,且最长可达1年。然而,在其他海域,约90%的“异常”涡在转变为“正常”涡旋状态之前的持续时间不足3个月。 “异常”涡不仅在不同海域的持续时间不同,其垂直温度结构也存在显著差异。研究表明,短寿命(<3个月)的SCAEs(SWCEs)受到风-涡相互作用的影响,其冷(暖)异常主要体现在上混合层,且在夏季比冬季更活跃。相反,长寿命(>3个月)的“异常”涡旋,如南大西洋的SCAEs和南印度洋的SWCEs,在200米和300米以浅显示出冷和暖异常,且季节变化较弱,这分别受潜沉过程和澳大利亚西海岸的Leeuwin Current System(LCS)特定的三维结构的影响。潜沉能够将上混合层的低位涡水带入到季节性混合层下方的温跃层,导致表面强化的AEs向次表面强化结构转变,从而在海表表现为冷AEs。而LCS由上层(浅于300米)的暖东向流和下层(深于300米)的冷西向流所主导,影响该海域的CEs的垂直温度结构,使其在300米以浅观测到暖异常。总之,该研究从全球尺度揭示了中尺度涡旋运动过程中表面和次表面热力学特性的变化,并讨论了它们的潜在机制。这为进一步加深对海洋中尺度涡的科学认知、优化海洋模式的精度提供了技术支持和理论依据。 论文第一作者是中国科学院海洋研究所助理研究员刘颖洁,通讯作者为李晓峰研究员,其他合作者包括中国科学院海洋研究所刘传玉研究员和刘倩博士。研究得到了国家自然科学基金山东省联合基金、国家自然科学青年基金以及国家实验室“十四五”重大项目资助。 相关论文信息: [1]Liu,Y.,Zheng,Q.,&Li,X.(2021).Characteristics of global ocean abnormal mesoscale eddies derived from the fusion of sea surface height and temperature data by deep learning.Geophysical Research Letters,48(17),e2021GL094772,https://doi.org/10.1029/2021GL094772 [2]Liu,Y.,Li,X.,Liu,C.,&Liu,Q.(2024).Transitions in surface thermal signatures during the evolution of long-lived eddies in the global ocean.Deep Sea Research Part I:Oceanographic Research Papers,104279,https://doi.org/10.1016/j.dsr.2024.104279.  (全文链接https://authors.elsevier.com/a/1ilmt3RueHleJp) 查看详细>>

来源:中科院海洋研究所 点击量:6

4 中国科学院海洋研究所在机载干涉成像高度计观测技术研究方面取得突破 2024-04-21

近日,中国科学院海洋研究所徐永生研究团队与航天科工集团23所合作,在国际上首次利用机载干涉成像高度计观测获得了覆盖海洋亚中尺度范围的海面高度异常(SSHA)波数谱,展示了机载干涉成像高度计对海洋亚中尺度SSHA探测的潜力,成果在遥感学期刊Remote Sensing发表。 人类至今仍然没有在空间域上实现对亚中尺度海洋过程(0.1-10公里)的遥感观测。该尺度范围的海面高度异常(SSHA)信号较小,超出了目前星载海洋遥感的分辨极限。然而,亚中尺度海洋过程在海洋能量传递、串级与耗散的研究中发挥关键作用,对研究海洋能量平衡、营养盐输运和全球气候变化研究至关重要。由于空间域亚中尺度SSHA观测能力的限制,人们对亚中尺度海洋过程的认识主要依靠理论分析和模拟,导致亚中尺度海洋过程理论研究与相关应用发展缓慢,成为制约海洋科学发展的瓶颈之一。美国新一代干涉高度计卫星SWOT经过20年持续努力和12亿美元投资,成功将SSHA的分辨率从传统雷达高度计的100公里提高到了10公里的量级,但仍难以满足典型亚中尺度SSHA的高分辨率观测需求。机载干涉成像高度计具备距离海面近、信噪比高的优势,有望在空间域实现对亚中尺度SSHA观测的突破。但是,干涉测高相位的高敏感性也使其极易受到误差的干扰,从而影响了仪器的观测性能。 徐永生提出了一种方法,即利用误差和海洋动力信号在时空特性上的差异来将它们有效分离,从而提升观测性能。徐永生团队将这一想法应用到了机载干涉成像高度计在南海近100公里沿轨SSHA试验观测数据上,并成功获得了国际上首个机载干涉成像高度计宽带SSHA波数谱。波数谱是评估仪器观测性能的重要依据。这项研究深入分析了机载干涉成像高度计所得的SSHA波数谱的合理性,证明了其在观测海洋亚中尺度SSHA方面的潜力,凸显了科学团队与工程团队协作的优势。文章第一作者是徐永生指导的学生何晋超,徐永生研究员为通讯作者兼共同第一作者。 海洋干涉遥感技术处于世界科技前沿。SWOT卫星的成功标志着人类海洋遥感技术发展史上的一个里程碑。《自然》和《科学》两大期刊都对此进行了专题报道。我国早在2016年就发射了以实验为目的星载干涉高度计——天宫二号三维成像微波高度计,取得了大量海洋观测数据和宝贵经验。但与美国在SWOT卫星上的巨额投入相比,我国在该领域的后续研发投入仍严重不足,至今仍未有相应的在轨卫星问世。尽管本次研究验证了机载干涉高度计在探测海洋亚中尺度SSHA的潜力,但未来仍有很大的改进空间。这包括对硬件系统进行革新设计,以提升性能和稳定性,以及正确设计海上SSHA分辨率观测性能的检验方案,以确保对亚中尺度SSHA观测的准确性和可靠性。此外,信号的分离是基于对误差成分、海洋成分的时空特性以及统计学方法的深入理解,而这方面的发展还处于起步阶段。机载干涉高度计的最终成功不仅本身具有重大的科学和应用价值,还能为我国星载干涉高度计的发展提供重要的借鉴和验证方法。 文章信息: He J,Xu Y,Sun H,Jiang Q,Yang L,Kong W,Liu Y.Sea Surface Height Wavenumber Spectrum from Airborne Interferometric Radar Altimeter.Remote Sensing.2024;16(8):1359.https://doi.org/10.3390/rs16081359 查看详细>>

来源:中科院海洋研究所 点击量:8

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